哈工大（深圳）在硝酸鹽電催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得突破性成果

更新：2024年09月11日 19:21 大學(xué)路

最近經(jīng)常有小伙伴私信詢問(wèn)哈工大（深圳）在硝酸鹽電催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得突破性成果相關(guān)的問(wèn)題，今天，大學(xué)路小編整理了以下內(nèi)容，希望可以對(duì)大家有所幫助。

　　日前，哈爾濱工業(yè)大學(xué)深圳校區(qū)理學(xué)院何思斯、周佳課題組在硝酸鹽電催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得突破性成果，相關(guān)成果以《具有梯度結(jié)構(gòu)RuCo電催化劑用于將低濃度硝酸鹽在安培級(jí)電流密度下電還原合成氨》(Gradient-concentration RuCo electrocatalyst for efficient and stable electroreduction of nitrate into ammonia)為題，發(fā)表于《自然通訊》(Nature Communications)，并被期刊編輯部選為“催化”(Catalysis)領(lǐng)域50篇亮點(diǎn)文章之一。該項(xiàng)研究設(shè)計(jì)了一種廢水中利用及高效轉(zhuǎn)化硝酸鹽為氨的高效電催化劑，為廢水處理和低碳能源生產(chǎn)提供了新途徑。

　　電催化硝酸鹽還原制氨(NRA)被認(rèn)為是低成本可持續(xù)的氨能獲取方式，它能夠?qū)U水中的硝酸鹽轉(zhuǎn)換為理想的清潔能源氨的技術(shù)路線，既減少了環(huán)境污染，也為可持續(xù)氨生產(chǎn)節(jié)約了能源。但氮基肥料和生活污水排放產(chǎn)生的受污染的地下水中的硝酸鹽源主要以低濃度(≤10 mM)為主，而目前大多數(shù)已報(bào)道的催化劑在高濃度(>100 mM)硝酸鹽還原下進(jìn)行測(cè)試表現(xiàn)出高法拉第效率和氨收率，這是由于工作電極附近硝酸根離子的遷移受限以及存在競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)。因此，低濃度硝酸鹽高效電還原仍然是學(xué)術(shù)界面臨的主要挑戰(zhàn)。

　　為提高NRA反應(yīng)的催化性能，研究團(tuán)隊(duì)提出了一種梯度濃度結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)合成的鈷基催化劑來(lái)優(yōu)化NRA過(guò)程的策略。這種梯度結(jié)構(gòu)的釕鈷電催化劑在典型工業(yè)廢水(2000 ppm)的低硝酸鹽濃度下表現(xiàn)出超高的NRA催化性能——超過(guò)93%的氨氣生產(chǎn)法拉第效率和1.0 A/cm2的工業(yè)級(jí)氨氣電流密度，同時(shí)穩(wěn)定工作時(shí)長(zhǎng)可達(dá)720小時(shí)。結(jié)合原位譜學(xué)表征和理論計(jì)算揭示了該催化劑的NRA反應(yīng)機(jī)理。組裝的膜電極器件可以在高電流密度下穩(wěn)定工作超過(guò)100小時(shí)，證實(shí)了該NRA催化劑的實(shí)際工業(yè)潛力。

　　研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)陽(yáng)離子交換法實(shí)現(xiàn)了在鈷基電催化劑的表面到內(nèi)部釕梯度濃度降低的結(jié)構(gòu)(如圖1所示)，這種摻雜策略減少了貴金屬釕的摻雜，保證了主體的鈷晶體結(jié)構(gòu)(金屬鈷和NO3-可以自發(fā)反應(yīng)生成高價(jià)鈷和NO2-)，同時(shí)使催化劑的表面有足夠的釕來(lái)為后續(xù)反應(yīng)提供足夠多的活性氫(促進(jìn)高價(jià)鈷向金屬鈷的還原以及促進(jìn)NO2-到NH3的質(zhì)子化過(guò)程)。

圖1. NRA催化劑的設(shè)計(jì)和合成